Raoul De Smet werd geboren op 27 oktober 1936 in Borgerhout. Hij studeerde Romaanse filologie en muziekgeschiedenis aan de Katholieke Universiteit te Leuven. Hierna volgde hij een specialisatiejaar als beursstudent in Madrid en Salamanca. Vier jaar was hij werkzaam in Tunesië als lesgever; hij doceerde tot 1996 Spaans aan de Katholieke Vlaamse Hogeschool te Antwerpen.

Zijn muzikale basisopleiding (solfège, harmonie, piano) genoot hij aan de Muziekacademie van Deurne. Afgezien van deze opleiding was hij als musicus autodidact, tot hij vanaf 1966 compositie ging studeren bij Lucien Goethals en Louis De Meester aan het IPEM te Gent, bij August Verbesselt te Antwerpen en bij Ton de Leeuw te Amsterdam. Door zelfstudie van theoretische werken (Schönberg, Krenek, Koechlin, Messiaen, e.a.) en van partituren, en door het beluisteren van allerlei genres heeft hij een persoonlijke taal ontwikkeld.

In 1972 nam De Smet deel aan de Ferienkurse für Neue Musik te Darmstadt, waar twee van zijn werken werden uitgevoerd. Hij woonde tevens de Gaudeamus-dagen bij in Bilthoven. In 1976 nam hij deel aan het American Seminar te Salzburg over Contemporary American Music. Vandaag telt zijn oeuvre een 200-tal werken met zeer uiteenlopende bezetting.

De Smet toont zich ook als een eigenzinnig pleitbezorger van nieuwe muziek in en uit België. In 1977 vertegenwoordigde hij het IPEM op het Colloquium Musica/Sintesi in het kader van de Biënnale van Venetië. Van 1974 tot 1994 organiseerde hij te Antwerpen de Orphische Avonden, concerten voor eigentijdse (vooral Vlaamse) kamermuziek te Antwerpen. Tussen 1980 en 1984 was hij lid van de raad van bestuur van het Centrum voor Muziek te Leuven. Tussen 1983 en 1993 programmeerde De Smet concerten van eigentijdse kamermuziek in de Foyer van de Stadsschouwburg (Antwerpen). In 1976, 1985 en 1990 organiseerde hij Elektronische Muziekdagen in het ICC en deSingel. In 1981 startte hij de E.M.-reeks, een uitgave in facsimile van kamermuziek van Vlaamse componisten. In 1987 stichtte hij samen met Janpieter Biesemans de Orpheus-Prijs, een tweejaarlijks internationaal concours voor de interpretatie van eigentijdse kamermuziek, waaraan tussen 1999 en 2004 het kamermuziekfestival Belgian Chocolates werd gekoppeld. Omwille van deze onafgebroken inzet voor nieuwe muziek in België kende de Unie van Belgische Componisten hem de Fuga Trofee toe in 1995 en in 2006 vertegenwoordigt hij de Unie zelfs. In deze functie is De Smet medestichter van het European Composers Forum, dat Europese componisten wil verenigen. Tussen 2006 en 2016 publiceerde De Smet 45 interviews met Vlaamse componisten in het tijdschift Ambrozijn.